Das Hoch

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 12341 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Lithium-Palladium- und Lithium-Palladium-Wasserstoff-Systeme werden bei hohen Drücken bei und über Raumtemperatur untersucht. Zwei neuartige Lithium-Palladium-Verbindungen finden sich unter \({18,7}\,{\mathrm{GPa}}\). Eine Umgebungstemperaturphase wird vorläufig als \(F{\bar{4}}3m\,\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) mit \(a = 17,661(1) zugewiesen )\) Å bei 8,64 GPa, isostrukturell mit \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Sn}_{4}\). Die andere Phase tritt bei hoher Temperatur auf und ist \(I{\bar{4}}3m\, \hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\), \(a = 9,218( 1)\) Å bei 3,88 GPa und 200 \(^\circ {\mathrm{C}}\, ähnlich zu \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_{2}\), was auch bei hohem Druck bekannt ist. Das Vorhandensein von Wasserstoff im System führt zu einer \(I{\bar{4}}3m\)-Struktur mit \(a = 8,856(1)\) Å bei 9,74 GPa. Dies bleibt bis zu \({13,3}\,\mathrm{GPa}\) bestehen, dem höchsten untersuchten Druck. Unterhalb von \({2}\,{\mathrm{GPa}}\) wird in Gegenwart von Wasserstoff auch eine fcc-Phase mit einer großen Elementarzelle, \(a = 19,324(1)\) Å bei 0,39 GPa, beobachtet. Beim Erhitzen des wasserstoffhaltigen Systems auf 4 GPa bleiben die \(I{\bar{4}}3m\)-Phasen bis zum Schmelzpunkt von Lithium bestehen. In beiden Systemen führt das Schmelzen des Lithiums zum Verlust der kristallinen Beugung von palladiumhaltigen Phasen. Dies wird auf die Auflösung des Palladiums im geschmolzenen Lithium zurückgeführt, und beim Abkühlen bleibt das Palladium dispergiert.

Lithium und Wasserstoff sind Elemente mit niedrigem Z-Wert, die bei hoher Dichte ein komplexes Verhalten zeigen, was zum Teil auf quantenmechanische Effekte aufgrund ihrer geringen Massen zurückzuführen ist1,2. Beide haben Maxima in ihren Schmelzkurven3,4,5 und weisen trotz ihrer scheinbaren Einfachheit bei niedrigem Druck komplexe Kristallstrukturen mit niedriger Symmetrie auf6,7. Hochdruck-Metallhydride haben in letzter Zeit erhebliche Aufmerksamkeit auf sich gezogen, da festgestellt wurde, dass sich verschiedene neuartige Verbindungen nur bei hohem Druck bilden8,9, von denen einige eine rekordverdächtige Supraleitung mit hohem Tc aufweisen10,11.

Es wurde auch festgestellt, dass die Alkalimetalle bei hohem Druck neuartige intermetallische Verbindungen bilden12,13,14,15,16, wobei kürzlich über eine Reihe von Hochdrucklithiden berichtet wurde14,15,16. Alkalimetalle sind elektropositiver als viele andere Metalle, insbesondere die Edelmetalle, und die Ladungsübertragung vom Alkalimetall auf die andere Komponente der intermetallischen Verbindung spielt eine Rolle für ihre Stabilität14,17.

In der Literatur werden verschiedene intermetallische Verbindungen zwischen Übergangsmetallen und Lithium bei Umgebungsdruck beschrieben. Typischerweise werden diese durch Erhitzen der Reaktanten deutlich über den Schmelzpunkt von Lithium (180 \(^\circ {\mathrm{C}}\) bei Umgebungsdruck) unter einer inerten Atmosphäre synthetisiert, wobei die Charakterisierung an abgeschreckten Produkten durchgeführt wird. Diese haben aufgrund ihrer potenziellen Anwendung in Energiespeichermaterialien als Anodenmaterialien für Lithium-Ionen-Batterien Aufmerksamkeit erregt18. Im Vergleich zu aktuellen Verbindungen vom Interkalationstyp bieten sie einen potenziell viel höheren Lithiumgehalt und damit ein Energiespeicherpotenzial15,18, was die Erforschung lithiumreicher intermetallischer Verbindungen motiviert.

Palladium ist ein Übergangsmetall, das häufig in der Katalyse und Wasserstoffreinigung eingesetzt wird. Die Wasserstoffaffinität von Palladium ist sehr druckempfindlich, wobei sich Palladiumhydrid (\(\hbox {PdH}_x\)) unter 1 bar bildet. Der Wasserstoffgehalt steigt von \(x=0,6\) bei der Bildung auf \(x=1\) bei einigen GPa19. Es wurde nicht beobachtet, dass eine weitere Kompression zu einem höheren Hydridgehalt von \({100}\,{\mathrm{GPa}}\)20 führt. Bei Umgebungsdruck wurde über eine Reihe intermetallischer Lithium-Palladium-Verbindungen mit den Stöchiometrien \(\hbox {LiPd}_{7}\), \(\hbox {LiPd}_{2}\), \(\hbox {LiPd}) berichtet. \), \(\hbox {Li}_{2}\hbox {Pd}\), \(\hbox {Li}_{3}\hbox {Pd}\) und \(\hbox {Li}_ {15}\hbox {Pd}_{4}\)21. Alle diese wurden bei hoher Temperatur geformt und auf Umgebungstemperatur abgeschreckt.

Palladiumlithiumhydrid, \(\hbox {PdLiH}_x\), \(0,7< x < 1\), ist ebenfalls bekannt und es wurde berechnet, dass es Supraleitung aufweist, wobei das Lithium mit geringer Masse einen großen Beitrag zur Elektron-Phonon-Kopplung leistet22 . Nachfolgende Studien haben es synthetisiert, aber keine Supraleitung beobachtet. Es wurden verschiedene Synthesebedingungen verwendet, darunter das Sintern äquimolarer Mischungen von LiH und Pd in ​​einer Wasserstoffatmosphäre bei 10 bar23, das Erhitzen von LiPd in ​​\({270}\,{\mathrm{MPa}}\) Wasserstoffgas24 und das Komprimieren einer versiegelten Mischung von LiH und Pd auf \({3}\,{\mathrm{GPa}}\) und Erhitzen auf \({773}\,{\mathrm{K}}\)25. Diese ergeben alle P4/mmm \(\hbox {LiPdH}_x\) mit x nahe 1. Abkühlung auf \({4}\,{\mathrm{K}}\) bei Umgebungsdruck23 oder bei \({270 }\,{\mathrm{MPa}}\)24 führte nicht zur Supraleitung. Liu et al.25 haben den spezifischen Widerstand als Funktion von Temperatur und Druck von 2 bis \({300}\,{\mathrm{K}}\) bis zu \({25,2}\,{\mathrm{GPa}}\ gemessen. ) und beobachten ein Minimum im spezifischen Widerstand bei einem Druck bei \({18,3}\,{\mathrm{GPa}}\), aber keine Supraleitung. Sie spekulieren, dass die Diskrepanz zwischen Theorie und Experiment auf Streuung durch Verunreinigungen oder Wasserstofffehlstellen zurückzuführen sein könnte.

Die Anwendung von Druck ermöglicht die Erforschung exotischer Chemie und Materialsynthesen, die unter Umgebungsbedingungen nicht stattfinden. Bisher wurde in keiner Studie die Auswirkung des Drucks auf das Lithium-Palladium-System oder das Lithium-reiche Lithium-Palladium-Wasserstoff-System untersucht und auch keine Reaktion von Pd und Li bei Umgebungstemperatur berichtet. Platin, das im Periodensystem direkt unter Palladium liegt und viele Eigenschaften mit ihm teilt, wurde unter Druck mit Lithium untersucht. Es wurde festgestellt, dass es eine \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_{2}\)-Verbindung mit der Raumgruppe \(I{\bar{4}}3m\) unterhalb von \({11) bildet }\,{\mathrm{GPa}}\), oberhalb dessen es Lithium ausstößt, um P6/mmm \(\hbox {Li}_{2}\hbox {Pt}\)14 zu bilden.

Hier untersuchen wir die lithiumreichen Palladium-Lithium- und Palladium-Lithium-Wasserstoff-Systeme bei hohem Druck, bei und über Raumtemperatur. Alle Proben zeigten Reaktionen in den Zellen im beladenen Zustand vor der weiteren Komprimierung. Die Anfangsdrücke variierten von 0,4 bis \({6}\,{\mathrm{GPa}}\). Wir beobachten zwei neue Verbindungen, die isostrukturell zu Lithiumverbindungen sind, die in anderen Systemen bekannt sind. Die Anwesenheit von Wasserstoff verändert die von der Verbindung angenommene Struktur, was zeigt, dass er eine Rolle bei den Eigenschaften des Systems spielt. Dies zeigt auch, dass die Wasserstoffaffinität der gebildeten Verbindung höher ist als die von reinem Lithium, das in allen Proben im Überschuss vorhanden war.

In Abwesenheit von Wasserstoff hatten Lithium und Palladium bereits nach wenigen Tagen bei \({5,0}\,{\mathrm{GPa}}\, dem niedrigsten gemessenen Druck, reagiert. Abbildung 1 zeigt die Druckentwicklung der integrierten Beugungsmuster, die mit 0,4246 Å-Strahlung aufgenommen wurden. Dies deutet auf keine Phasenübergänge unterhalb von \({18,7}\,{\mathrm{GPa}}\) bei Umgebungstemperatur hin. Die beobachteten Peaks können keiner bekannten intermetallischen Palladium-Lithium- oder Platin-Lithium-Verbindung zugeordnet werden. Ein schwacher Peak bei \(2\theta =2,26^\circ\), entsprechend \(d = 10,77\) Å, bei \({6,30}\,{\mathrm{GPa}}\) weist auf eine große Elementarzelle hin .

Druckentwicklung des hintergrundsubtrahierten integrierten Beugungsmusters der intermetallischen Lithium-Palladium-Verbindung bei Umgebungstemperatur.

Abbildung 2 zeigt eine LeBail-Anpassung26 an eine \(F{\bar{4}}3m\)-Struktur mit \(a = 17,661(1)\) Åat \({8,64}\,{\mathrm{GPa}}\) . Dies ähnelt bekannten \(\hbox {Li}_{17}\hbox {M}_{4}\)-Strukturen mit M = Ge, Sn, Pb, die \(F{\bar{4}}3m haben \) Symmetrie- und Umgebungsdruck-Gitterparameter von 18,756, 19,690 bzw. 19,842 Å27. Eine genaue Betrachtung der LeBail-Anpassung zeigt einige Spitzen, die nicht gut angepasst sind, insbesondere im Bereich von 8,5 bis 10,5 Grad. Es ist bekannt, dass das Lithium-Palladium-System bei Umgebungsdruck zahlreiche intermetallische Verbindungen bildet, und einige dieser Spitzen könnten auf andere Phasen mit niedriger Konzentration zurückzuführen sein. Wir stellen fest, dass eine leichte tetragonale Verzerrung der Elementarzelle mit \(a = 17,656\) Å und \(c = 17,869\) Å zu einer deutlich verbesserten Anpassung führt, siehe Abb. 3, aber die Symmetrieabnahme führt auch zu vielen erlaubte Überlegungen, so dass dies pathologisch sein könnte. Eine ähnlich verbesserte Anpassung, jedoch mit noch mehr möglichen Spitzen, kann durch eine monokline Verzerrung erzielt werden. Die Struktur vom Typ \(F{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {M}_{4}\) ist die beste Anpassung, die wir für den Hochdruck erhalten können Lithium-Palladium-Verbindung, und wir vermuten vorläufig, dass die Struktur diese ist oder eng damit verwandt ist.

Integriertes Beugungsmuster der intermetallischen Lithium-Palladium-Verbindung bei Umgebungstemperatur und \({8,64}\,{\mathrm{GPa}}\) (schwarz), mit LeBail-Anpassung an \(F{\bar{4}}3m\) Phase mit \(a = 17,661\) Å (orange) und Rest im gleichen Maßstab (untere schwarze Linie). Zulässige Spitzenpositionen werden durch Häkchen angezeigt. Zur Erläuterung der Passform siehe Text. Einschub: Nicht integriertes Beugungsmuster.

Integriertes Beugungsmuster der intermetallischen Lithium-Palladium-Verbindung bei Umgebungstemperatur und \({8,64}\,{\mathrm{GPa}}\) (schwarz), mit LeBail-Anpassung an eine flächenzentrierte tetragonale Phase mit \(a = 17,656\) und \(c = 17,868\) Å (orange) und Rest im gleichen Maßstab (untere schwarze Linie). Zulässige Spitzenpositionen werden durch Häkchen angezeigt. Die Elementarzelle wird als flächenzentrierte tetragonale Zelle und nicht als äquivalente körperzentrierte tetragonale Zelle mit kleinerem Volumen ausgedrückt, um den Vergleich mit der in Abb. 2 angepassten \(F{\bar{4}}3m\)-Phase zu erleichtern.

Die \(\hbox {Li}_{17}\hbox {M}_{4}\)-Struktur hat \(Z = 20\) für insgesamt 420 Atome pro Elementarzelle. Diese äußerst komplexe Struktur wurde zuvor durch Einkristall-Röntgenbeugung bestimmt27. Die Pulverröntgenbeugung in DACs leidet unter einem begrenzten Winkelbereich, der durch die Geometrie der Zelle bedingt ist, und einer begrenzten Auflösung, die dazu führt, dass Peaks bei höheren Winkeln überlappen. Zusammen mit der Möglichkeit von Schadstoffspitzen macht dies eine vollständige Rietveld-Verfeinerung unpraktisch, ein Pulverröntgenbeugungsmuster der vorgeschlagenen Struktur kann jedoch simuliert werden. Abbildung 4 vergleicht die beobachteten Daten mit einem simulierten Muster, das unter Verwendung der Literatur-Atomparameter für \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Sn}_{4}\)27 erstellt wurde, wobei jedoch Sn durch Pd und das Gitter ersetzt wurde Der Parameter ist so eingestellt, dass er mit der LeBail-Anpassung an die beobachteten Daten übereinstimmt. Die Muster sind ziemlich ähnlich, was den Strukturkandidaten \(F{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) für das neuartige Palladiumlithid unterstützt .

Vergleich der beobachteten Daten einer Lithium-Palladium-Mischung bei \({8,64}\,{\mathrm{GPa}}\) (untere Kurve) und einem simulierten Pulvermuster (obere Kurve) von \(F{\bar{4}) }3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) unter Verwendung der atomaren Parameter von \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Sn}_{4 }\)27 und Gitterparameter und Strahlung aus dieser Studie. Die Ähnlichkeit stützt die neuartige Palladium-Lithium-Verbindung mit einer ähnlichen Struktur wie \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Sn}_{4}\).

Beim Erhitzen auf \({4}\,{\mathrm{GPa}}\) ändert sich das Erscheinungsbild des Musters, wobei bei 200 \(^\circ\)C neue Peaks auftreten, siehe Abb. 5. Dieses Muster kann angepasst werden als Mischung aus der Umgebungstemperatur-\(F{\bar{4}}3m\)-Phase und einer bcc-Phase mit \(a = 9,218(1)\) Å bei \({3,88}\,{\mathrm{GPa }}\). Dies ist kompatibel mit der \(I{\bar{4}}3m\)-Symmetrie und die Betrachtung der Dichte legt nahe, dass es \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\) isostrukturell ist mit \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_{2}\), beobachtet im Hochdruck-Lithium-Platin-System14. Diese Phase hat eine \(\gamma\)-Messingstruktur und wurde in anderen intermetallischen Verbindungen der Palladiumgruppe beobachtet28,29.

Integriertes Beugungsmuster der intermetallischen Lithium-Palladium-Verbindungen bei 200 \(^\circ\)C und \({3,88}\,{\mathrm{GPa}}\) (schwarz), mit LeBail-Anpassung an die vorgeschlagene Umgebungstemperatur \( F{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) (\(a = 18,229\) Å) und Hochtemperatur \(I {\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\) (\(a = 9.218\) Å) Phasen (orange) und Rest darauf Skala (untere schwarze Linie). Zulässige Spitzenpositionen für jede Phase werden durch Häkchen angezeigt. Die breiten, nicht angebrachten Merkmale im niedrigen Winkel stammen vom Kapton-Fenster des Heizgeräts. Einschub: Nicht integriertes Beugungsmuster.

Weiteres Erhitzen auf 225 °C schmilzt das Lithium und führt zum Verlust der gesamten kristallinen Beugung von Palladium. Wir führen dies auf die Auflösung des Palladiums im großen Überschuss an Lithium zurück. Beim Abkühlen treten die Peaks des bcc-Lithiums wieder auf, die des intermetallischen Palladiums jedoch nicht, und es treten auch keine neuen Peaks auf. Die wahrscheinlichste Erklärung für den Verlust der Beugung durch das Palladium ist, dass es in den großen Überschuss an bcc-Lithium eingebaut ist. Eine weitere Komprimierung verursacht den bcc-zu-kfz-Übergang in Lithium nahe \({7,5}\,{\mathrm{GPa}}\, wie erwartet30, es treten jedoch keine anderen Peaks als die von fcc-Lithium auf, was darauf hindeutet, dass das Palladium dispergiert bleibt.

Das Vorhandensein von Wasserstoff in mit Palladium, Lithium und Lithiumhydrid beladenen Zellen stabilisierte verschiedene Phasen unter Druck, wobei ein Übergang zwischen 1 und \({2}\,{\mathrm{GPa}}\) stattfand, siehe Abb. 6. Oben Beim Übergang wird eine einzelne Phase beobachtet. Dies wird durch eine bcc-Struktur mit und \(a = 8,856(1)\) Å bei \({9,74}\,{\mathrm{GPa}}\ gut angepasst, kompatibel mit \(I{\bar{4} }3m\)-Symmetrie, ähnlich der bei hohen Temperaturen im Lithium-Palladium-System beobachteten \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\)-Phase. Ein integriertes Muster und eine LeBail-Anpassung sind in Abb. 7 dargestellt. Unterhalb von \({2}\,{\mathrm{GPa}}\) wird ein zweiter Satz von Peaks beobachtet, siehe Abb. 6, die durch eine fcc-Phase angepasst werden mit einer großen Elementarzelle von \(a = 19.324(1)\) Å bei \({0.39}\,{\mathrm{GPa}}\). Eine LeBail-Anpassung ist in Abb. 8 dargestellt. Die Stöchiometrie der Verbindungen kann nicht bestimmt werden, obwohl Wasserstoff vorhanden sein muss, um die strukturellen Unterschiede zum Lithium-Palladium-System zu verursachen. Abbildung 9 zeigt die Ähnlichkeit zwischen dem beobachteten Beugungsmuster der bcc-Phase und simulierten Pulverdaten basierend auf der Struktur von \(I{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt }_{2}\)14.

Die Druckentwicklung des Hintergrunds subtrahierte integrierte Beugungsmuster des Lithium-Palladium-Wasserstoff-Systems bei Umgebungstemperatur. Die mit W markierten Peaks in der höchsten Spur sind auf Wolfram zurückzuführen und sind in einigen Spuren mit niedrigerem Druck in ähnlichen Winkeln vorhanden. Ein starker Lithiumpeak ist auch bei \({1,04}\,{\mathrm{GPa}}\) markiert.

Integriertes Beugungsmuster der intermetallischen Lithium-Palladium-Wasserstoff-Verbindung bei Umgebungstemperatur und \({9,74}\,{\mathrm{GPa}}\) (schwarz), mit LeBail-Anpassung an \(I{\bar{4}}3m \) Phase (\(a = 8,856\) Å) (orange) und Rest im gleichen Maßstab (untere schwarze Linie). Zulässige Spitzenpositionen werden durch Häkchen angezeigt. Einschub: Nicht integriertes Beugungsmuster.

Integriertes Beugungsmuster der intermetallischen Lithium-Palladium-Wasserstoff-Verbindungen bei Umgebungstemperatur und \({0,39}\,{\mathrm{GPa}}\) (schwarz), mit LeBail-Anpassung an die Niederdruck-fcc-Phase (\(a = 19,324\) Å) und die Hochdruckphase \(I{\bar{4}}3m\) (\(a = 9,597\) Å) (orange) und Rest im gleichen Maßstab (untere schwarze Linie). Zulässige Spitzenpositionen für jede Phase werden durch Häkchen angezeigt. Der nicht angepasste Peak, der mit einem Sternchen markiert ist, ist die \(\langle 110\rangle\)-Reflexion von bcc-Lithium. Einschub: Nicht integriertes Beugungsmuster.

Vergleich der beobachteten Daten einer Lithium-Palladium-Wasserstoff-Mischung bei \({9,74}\,{\mathrm{GPa}}\) (untere Kurve) und einem simulierten Pulvermuster (obere Kurve) von \(I{\bar{ 4}}3m\) \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\) unter Verwendung der atomaren Parameter aus \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_ {2}\)14 und Gitterparameter und Strahlung aus dieser Studie. Die Ähnlichkeit stützt die Palladium-Lithium-Wasserstoff-Verbindung mit einer ähnlichen Struktur wie \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_{2}\).

Zwischen \({0,4}\,{\mathrm{GPa}}\), dem niedrigsten Druck, bei dem das Palladium-, Lithium- und Lithiumhydridsystem untersucht wurde, und \({1}\,{\mathrm{GPa}}\) Es ist eine zusätzliche fcc-Phase mit einer großen Elementarzelle vorhanden, siehe Anpassung in Abb. 8. Dies ähnelt der \(F{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\)-Phase, die für das Lithium-Palladium-System vorgeschlagen wurde und möglicherweise eine verwandte Struktur ist. Die Peaks aus dieser Phase sind um \({1}\,{\mathrm{GPa}}\) schwach und fehlen bei \({2}\,{\mathrm{GPa}}\).

Beim Erhitzen auf \({4}\,{\mathrm{GPa}}\) zeigte die hydridhaltige Probe unterhalb des Schmelzpunkts von Lithium keine Phasenänderungen. Beim Schmelzen des Lithiums löst sich das Palladium wie beim Lithium-Palladium-System auf und bleibt beim Abkühlen dispergiert.

Ohne Wasserstoff bildet das Lithium-Palladium-System eine Umgebungstemperaturstruktur, die wir vorläufig als \(F{\bar{4}}3m\)-symmetrisch und isostrukturell mit \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Sn) bezeichnen }_{4}\). Die Interpretation des Pulvermusters, Abb. 2, wird durch die Möglichkeit zusätzlicher Phasen oder kleiner Verzerrungen der Elementarzelle behindert. Ein Vergleich mit einem simulierten Muster für \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\), Abb. 4, legt nahe, dass die beobachtete Struktur dieselbe oder eng verwandt ist. Diese Struktur wurde bei keinem anderen intermetallischen Übergangsmetall-Alkalimetall beobachtet, sie wird jedoch in den Lithiden von Silizium, Germanium, Zinn und Blei27,31 mit leicht variierender Stöchiometrie beobachtet.

Volumetrische Überlegungen unterstützen die Strukturen von \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) und \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_ {2}\), zugeordnet durch Vergleich der Beugungsdaten mit anderen bekannten Lithiden. Abbildung 10 zeigt Druck-Volumen-Daten, die bei der Kompression für beide Phasen gesammelt wurden, komplett mit angepassten Zustandsgleichungen der Vinet-Form:

Dabei sind \(B_0\) und \(V_0\) der Kompressionsmodul und das Volumen bei Nulldruck, V das Volumen bei Druck P und \(B_0'\) die Druckableitung des Kompressionsmoduls. Die angepassten Parameter der Zustandsgleichung sind in Tabelle 1 aufgeführt. Beide Verbindungen weisen eine Kompressibilität auf, die zwischen der von Lithium, das eine hohe Kompressibilität aufweist30,32, und der von Palladium, das eine niedrige Kompressibilität aufweist20, liegt.

Volumen-Druck-Diagramme. Oben: die \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\) \(F{\bar{4}}3m\)-Phase (fuchsiafarbene Kreise) und Niederdruck-fcc-Wasserstofflager Phase (schwarze Quadrate). Die grüne Linie ist eine Vinet-Anpassung an die Kreispunkte. Beachten Sie, dass die wasserstoffhaltige fcc-Phase außerhalb dieser Kurve liegt. Die blaue Linie ist das Volumen einer äquivalenten Anzahl von Lithium- (340) und Palladium- (80) Atomen in elementarer Form20,30,32. Unten: die bcc-wasserstoffhaltige Phase (schwarze Kreise) und die \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\) \(I{\bar{4}}3m\)-Phase bei 200 \(^\circ \mathrm{C}\) (fuchsiafarbenes Quadrat). Die grüne Vinet-Anpassung erfolgt an die Kreispunkte. Die blaue Linie ist das Volumen von 44 Lithium- und 8 Palladiumatomen in elementarer Form, entsprechend \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\). Die Diskontinuität in der Nähe von \({8}\,{\mathrm{GPa}}\) liegt in der Nähe des bcc-zu-fcc-Übergangs in Lithium und kann auf eine Änderung der Stöchiometrie hinweisen.

Abbildung 10 zeigt auch die Druck-Volumen-Kurven für die reinen Elemente bei den vorgeschlagenen Stöchiometrien. In beiden Fällen sind die Verbindungen dichter, wobei der Unterschied bei höherem Druck abnimmt. Tabelle 2 gibt das Verhältnis des Volumens der intermetallischen Palladium-Lithium-Verbindungen zu ihren Elementarbestandteilen an und zeigt, dass die erhöhte Dichte der intermetallischen Verbindungen in dieser Studie im Bereich der erwarteten Werte liegt. In der festen Phase wird erwartet, dass die Druck-Volumen-Kurve einer Verbindung derjenigen ihrer Bestandteile in enthalpischen Böden nahe kommt. Überschüssiges Volumen wird in seiner freien Energie einen immer negativeren PV-Term haben, während ein übermäßig reduziertes Volumen zu unphysikalischen Dichten führen würde.

In Gegenwart von Wasserstoff werden zwei Phasen beobachtet. Bei niedrigem Druck koexistiert eine fcc-Phase mit einer großen Elementarzelle (\(a = 19,324\) Å bei \({0,39}\,{\mathrm{GPa}}\)) mit einer Phase, die der \(I {\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{11}\hbox {M}_{2}\) Phase beobachtet im Lithium-Platin-System14 und Lithium-Palladium bei hohem Druck und hoher Temperatur -Temperatur. Über 1 GPa geht die fcc-Phase verloren und es bleibt nur die \(I{\bar{4}}3m\)-Phase übrig. Das Volumen der Niederdruck-fcc-Phase, die im hydridhaltigen System beobachtet wird, liegt außerhalb der Kurve von \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pd}_{4}\), das ohne vorhandenen Wasserstoff erzeugt wird, und beides ist nicht möglich an eine einzelne Zustandsgleichung angepasst. Dies könnte auf im Gitter absorbierten Wasserstoff zurückzuführen sein oder auf unterschiedliche Strukturen hinweisen.

Sowohl Lithium als auch Wasserstoff haben einen niedrigen Z-Wert und streuen daher Röntgenstrahlen im Vergleich zu Palladium sehr schwach. Daher würden wir nicht erwarten, dass wir den teilweisen Ersatz von Lithium durch Wasserstoff oder den zusätzlichen Einbau von Wasserstoff in das Gitter lösen können, außer aus volumetrischen Gründen. Dies macht es unmöglich, die Stöchiometrien der in den Palladum-Lithium-Wasserstoff-Proben gebildeten Phasen zu bestimmen, und nichtstöchiometrische Phasen können nicht ausgeschlossen werden. Die Untersuchung der Muster und der Vergleich mit dem Hochtemperatur-Lithium-Palladium-System und der Literatur zum Lithium-Platin-System belegen nachdrücklich, dass die Struktur ein Analogon zu \(I{\bar{4}}3m\) \( \hbox {Li}_{11}\hbox {M}_{2}\) (M = Pt, Pd) \(\gamma\)-Messingstruktur. Die Hochtemperaturphase \(I{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\), die sich in Abwesenheit von Wasserstoff bildet, hat ein ähnliches Volumen zur wasserstoffhaltigen \(I{\bar{4}}3m\)-Phase, siehe Abb. 10. Dies begrenzt die Menge an zusätzlichem Wasserstoff, der vorhanden sein kann, und legt nahe, dass die strukturellen Unterschiede entweder durch die Substitution von Lithium durch Wasserstoff verursacht werden oder sehr verdünnter Wasserstoff im Gitter. Es wurde zuvor vorgeschlagen, dass der Einschluss von Spurenverunreinigungen die Struktur von LiPd bei Umgebungsdruck verändert21. Die Untersuchung der Druck-Volumen-Daten der wasserstoffhaltigen \(I{\bar{4}}3m\)-Struktur zeigt eine leichte Diskontinuität bei \({8}\,{\mathrm{GPa}}\), dies ist wahrscheinlich Dies ist auf kleine Änderungen in der Zusammensetzung zurückzuführen, beispielsweise auf den Einbau von zusätzlichem Wasserstoff, da die Beugungsmuster darüber und darunter ähnlich erscheinen.

Bei Umgebungsdruck21 mit (a = 10,676\) Å. Dies ist mit den in dieser Studie beobachteten Beugungsmustern nicht kompatibel. Die Hochtemperaturphase \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\) und die zugehörige wasserstoffhaltige Phase \(I{\bar{4}}3m\) weisen mehrere Peaks auf inkompatibel mit der Raumgruppe \(I{\bar{4}}3d\). Van Vucht und Buschow21 beobachteten eine unbekannte F-zentrierte kubische intermetallische Lithium-Palladium-Verbindung mit a = 19,009 Å bei 10 bis 16 Atom-% Pd. Während sie keine zufriedenstellende Übereinstimmung mit der \(\hbox {Li}_{17}\hbox {Pb}_{4}\)-Struktur (fälschlicherweise als \(\hbox {Li}_{22}\hbox {Pb}_{5}\) Struktur zum Zeitpunkt ihrer Veröffentlichung27) ist es möglich, dass ihre fcc-Phase mit der Phase übereinstimmt, die wir hier bei höherem Druck beobachten, oder mit ihr verwandt ist.

Die Untersuchung von Übergangsmetallhydriden und -lithiden ist für verschiedene Bereiche von Interesse, darunter Wasserstoffspeicherung33, Batterietechnologie18,34 und Supraleitung22. Die hier berichteten Phasen stellen einen Test für die Theorie bei hohem Druck dar, insbesondere angesichts der umfangreichen Arbeiten zu den binären Hydriden von Lithium und Palladium19,20,33,35. Die Reaktivität von Lithium, Lithiumhydrid und Palladium ist auch für die Wasserstoffspeicherung relevant, da sowohl Lithium als auch Palladium Anwendungen in der Wasserstoffwirtschaft vorgeschlagen haben33,36.

Abschließend untersuchten wir die Palladium-Lithium- und Palladium-Lithium-Wasserstoff-Systeme auf 18,7 bzw. \({13,3}\,{\mathrm{GPa}}\). Das Palladium-Lithium-System weist bei Umgebungstemperatur eine einzelne intermetallische Verbindung auf, die wir vorläufig einem \(F{\bar{4}}3m\) \(\hbox {Li}_{17}\hbox {M}_{4) zuordnen }\) Typstruktur, möglicherweise mit einer kleinen Verzerrung. Bei 200 \(^\circ\)C bei \({3,87}\,{\mathrm{GPa}}\) wandelt sich dies teilweise in einen \(I{\bar{4}}3m\) \(\hbox { Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\)-Struktur analog zu \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pt}_{2}\) im dichten Lithium-Platin-System. Das Palladium-Lithium-Wasserstoff-System bildet bei allen Drücken eine \(I{\bar{4}}3m\)-Struktur ähnlich zu \(\hbox {Li}_{11}\hbox {Pd}_{2}\). und Temperaturen untersucht. Unterhalb von \({2}\,{\mathrm{GPa}}\) beobachten wir in diesem System auch eine fcc-Phase mit einer großen Elementarzelle. Aufgrund der schwachen Streuung von Wasserstoff und Lithium ist es nicht möglich, die Stöchiometrien zu bestimmen, obwohl volumetrische Überlegungen keine hohen Konzentrationen an zusätzlichem Wasserstoff in der \(I{\bar{4}}3m\)-Phase zulassen. Beim Erhitzen auf den Schmelzpunkt von Lithium verschwindet die Beugung der Palladiumverbindungen in beiden Systemen und tritt beim Abkühlen nicht wieder auf. Dies wird darauf zurückgeführt, dass das Palladium im großen Überschuss an Lithiummetall eine verdünnte feste Lösung bildet.

Diamantambosszellen (DACs) wurden mit Rheniumdichtungen auf Diamantambossen vom Boehler-Almax-Typ mit Kaletgrößen im Bereich von 250 bis \({400}\,{\upmu {\mathrm{m}}}\ hergestellt. Der Druck wurde mit einer Unsicherheit von \({0,1}\,{\mathrm{GPa}}\) über die temperaturangepasste Zustandsgleichung37 einer kleinen Menge Wolframpulver (Alfa Aesar, 99,9 %), die jeder Ladung hinzugefügt wurde, bestimmt. Die Wahl fiel auf Wolfram, da es bekanntermaßen nicht mit Lithium4,30 reagiert und unter 25 GPa9 keine Hydride bildet. Jeder Zelle wurde pulverisiertes Palladium (Alfa Aesar, 99,95 %) zugesetzt, so dass ein großer Lithiumüberschuss vorhanden war. Lithiummetall (Alfa Aesar, 99,9 %) und für wasserstoffhaltige Zellen Lithiumhydrid (Alfa Aesar, 99,4 %) wurden unter einer hochreinen Argonatmosphäre geladen. Wasserstoff wurde als Lithiumhydrid eingeführt, da Lithiummetall bei Drücken unter \({50}\,{\mathrm{MPa}}\)35 vollständig mit Wasserstoffgas reagiert, was die Gasbeladung zu einer unnötigen Komplikation macht. Der maximale Druck betrug \({18,7}\,{\mathrm{GPa}}\), um Schäden an den Diamantambossen durch Lithium bei höherem Druck zu vermeiden3,30,32. Es gab in keiner Zelle Hinweise auf Reaktionen mit dem Wolfram-Druckmarker, den Diamantambossen oder der Rheniumdichtung, noch war eine Reaktion zwischen Lithium und Lithiumhydrid zu beobachten.

Winkeldispersive Röntgenpulverbeugungsmessungen wurden an der APS-Beamline 16-ID-B (HPCAT) unter Verwendung von 0,4246 Å-Strahlung durchgeführt. Vollständige Beugungskarten wurden erstellt, indem die Proben mit \({5}\,{\upmu }{\mathrm{m}}\) Schritten gerastert wurden, wobei an jeder Stelle ein Beugungsmuster erstellt wurde, um die Reinheit der Ladungen sicherzustellen. Die Belastung der Zellen wurde mithilfe einer Gasmembran mit Mustern kontrolliert, die auf einem Großflächendetektor Dectris Pilatus 1M mit einem Proben-Detektor-Abstand von \({200}\,{\mathrm{mm}}\) und \({172 }\,{\upmu }{\mathrm{m}}\) Pixel. Die Widerstandsheizung wurde unter Vakuum mit Kapton-Röntgenfenstern unter Verwendung des HPCAT-Widerstandsheizungsaufbaus38 durchgeführt. Die Temperatur wurde mit einer Unsicherheit von ± 3 \(^\circ\)C unter Verwendung von zwei Typ-K-Thermoelementen in Kontakt mit der Zelle bestimmt. Versuche bei Umgebungstemperatur wurden an der Luft ohne Kapton-Fenster durchgeführt.

Beugungsmuster wurden mit dem Softwarepaket dioptas39 integriert. Die integrierten Muster wurden mit jana0640 und Powdercell41 weiter analysiert. LeBail-Anpassungen bestimmen die Elementarzellenparameter basierend auf den Winkeln der Pulverbeugungspeaks und können Informationen über die Raumgruppe basierend auf systematischen Abwesenheiten26 liefern, liefern jedoch keine Details über die Position von Atomen innerhalb der Zelle. LeBail-Anpassungen wurden durchgeführt, da die komplexen Strukturen der intermetallischen Verbindungen gebildet wurden und der begrenzte q-Bereich und die begrenzte Auflösung in Diamantambosszellen die Rietveld-Anpassungen instabil machten. Spannungen und Vorzugsorientierungen können ebenfalls nicht ausgeschlossen werden, insbesondere da die Verbindungen in situ unter Druck gebildet wurden.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren danken Eric Rod und Curtis Kenney-Benson. Diese Arbeit wurde vom Office of Fusion Energy Sciences des US-Energieministeriums (DOE) mit der Fördernummer FWP100182 unterstützt. Diese Arbeit wurde durch das Department of Energy, Laboratory Directed Research and Development Programm am SLAC National Accelerator Laboratory, im Rahmen des Vertrags DE-AC02-76SF00515 und im Rahmen des Panofsky Fellowships unterstützt, das an EEM Equipment Support von der Stanford Synchrotron Radiation Light Source (SSRL) vergeben wurde. ist vom DOE Office of Basic Energy Sciences unter der Vertragsnummer DE-AC02-76SF00515 anerkannt. Die Röntgenbeugung wurde am HPCAT (Sektor 16), Advanced Photon Source (APS), Argonne National Laboratory, durchgeführt. Der HPCAT-Betrieb wird vom Office of Experimental Sciences des DOE-NNSA unterstützt. Die Advanced Photon Source ist eine Benutzereinrichtung des Office of Science des US-Energieministeriums (DOE), die vom Argonne National Laboratory unter der Vertragsnummer DE-AC02-06CH11357 für das DOE Office of Science betrieben wird.

Abteilung für Wissenschaft mit hoher Energiedichte, SLAC National Accelerator Laboratory, 2575 Sand Hill Road, Menlo Park, USA

Mungo Frost, Emma E. McBride und Siegfried H. Glenzer

Stanford PULSE Institute, SLAC National Accelerator Laboratory, 2575 Sand Hill Road, Menlo Park, USA

Emma E. McBride

Hochdruck-Kollaborationszugangsteam, Abteilung für Röntgenwissenschaften, Argonne National Laboratory, Argonne, USA

Jesse S. Smith

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MF und SHG konzipierten das Experiment, MF und EEM führten die Experimente durch, JS testete und modifizierte die Ausrüstung und MF analysierte die Ergebnisse und verfasste das Manuskript. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Mungo Frost.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Frost, M., McBride, EE, Smith, JS et al. Die Hochdrucksysteme Lithium-Palladium und Lithium-Palladium-Wasserstoff. Sci Rep 12, 12341 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16694-2

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Eingegangen: 29. April 2022

Angenommen: 13. Juli 2022

Veröffentlicht: 19. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16694-2

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