Hohe thermoelektrische Leistung flexibler Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und Kohlenstoffnanoröhren, ausgewählt durch Ultrazentrifugation

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 3010 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Thermoelektrische Generatoren mit Flexibilität und hoher Leistung nahe 300 K haben das Potenzial, in autarken Stromversorgungen für Geräte des Internets der Dinge (IoT) eingesetzt zu werden. Wismuttellurid (Bi2Te3) weist eine hohe thermoelektrische Leistung auf und einwandige Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) weisen eine hervorragende Flexibilität auf. Daher sollten Verbundwerkstoffe aus Bi2Te3 und SWCNTs eine optimale Struktur und hohe Leistung aufweisen. In dieser Studie wurden flexible Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs durch Tropfengießen auf eine flexible Folie und anschließendes thermisches Tempern hergestellt. Bi2Te3-Nanoplättchen wurden mit der Solvothermalmethode und SWCNTs mit der Superwachstumsmethode synthetisiert. Um die thermoelektrischen Eigenschaften der SWCNTs zu verbessern, wurde eine Ultrazentrifugation mit einem Tensid durchgeführt, um selektiv geeignete SWCNTs zu erhalten. Dieser Prozess wählt dünne und lange SWCNTs aus, berücksichtigt jedoch nicht die Kristallinität, Chiralitätsverteilung und Durchmesser. Ein Film aus Bi2Te3-Nanoplättchen und den dünnen und langen SWCNTs zeigte eine hohe elektrische Leitfähigkeit, die sechsmal höher war als die eines Films mit SWCNTs, die ohne Ultrazentrifugation erhalten wurden; Dies liegt daran, dass die SWCNTs die umgebenden Nanoplättchen gleichmäßig verbanden. Der Leistungsfaktor betrug 6,3 μW/(cm K2), was zeigt, dass es sich um eine der leistungsstärksten flexiblen Nanokompositfolien handelt. Die Ergebnisse dieser Studie können den Einsatz flexibler Nanokompositfolien in thermoelektrischen Generatoren unterstützen, um eine selbsttragende Stromversorgung für IoT-Geräte bereitzustellen.

Thermoelektrische Dünnschichtgeneratoren (TEGs) gewinnen als Stromversorgungen für Sensoren und IoT-Geräte (Internet of Things) zunehmend an Interesse1,2,3,4. TEGs erzeugen elektrischen Strom aus verschiedenen Wärmequellen, beispielsweise dem menschlichen Körper, industrieller Abwärme und natürlicher Wärme5,6,7. Die Stromversorgungen für Sensoren und IoT-Geräte müssen flexibel und klein sein, dürfen aber keine hohe elektrische Leistung erzeugen8. Die Anforderungen an Sensoren und IoT-Geräte stimmen mit den Eigenschaften von Dünnschicht-TEGs überein. Die Effizienz eines TEG hängt direkt von der Leistung des thermoelektrischen Materials ab, die als dimensionslose Gütezahl (ZT), definiert als ZT = σS2T/κ, und dem Leistungsfaktor (PF), definiert als PF = σS2, ausgedrückt wird. Dabei sind σ, S und κ die elektrische Leitfähigkeit, der Seebeck-Koeffizient bzw. die Wärmeleitfähigkeit.

Unter den thermoelektrischen Materialien sind Wismuttellurid (Bi2Te3) und Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) die Hauptkandidaten für die oben genannten Anwendungen. Bi2Te3 wurde in den 1950er Jahren entwickelt und weist mit etwa 300 K9,10 die höchste thermoelektrische Leistung auf. Bi2Te3 hat eine rhomboedrische Kristallstruktur vom Tetradymit-Typ mit der Raumgruppe \(D_{3d}^{5} (R\mathop 3\limits^{ - } m)\) und seine Elementarzelle wird als hexagonal beschrieben. Aufgrund dieser Struktur wachsen Bi2Te3-Kristalle im Lösungsprozess als hexagonale Nanoplättchen11,12,13. Bi2Te3-Nanoplättchen haben einen Durchmesser von etwa 1 μm und eine Dicke von mehreren zehn Nanometern. Diese Struktur trägt aufgrund des niedrigdimensionalen Effekts und des Quantengrößeneffekts zur Verbesserung der thermoelektrischen Leistung bei14,15,16. In früheren Studien wurden hexagonale Bi2Te3-Nanoplättchen durch Solvothermalsynthese unter verschiedenen Bedingungen synthetisiert17,18,19 und Bi2Te3-Nanoplättchenfilme wurden durch Tropfengießen20,21,22,23 hergestellt. Darüber hinaus werden CNTs in mehrwandige CNTs (MWCNTs), hergestellt im Jahr 1991, und einwandige CNTs (SWCNTs), hergestellt im Jahr 1993, eingeteilt24,25. MWCNTs weisen metallische Eigenschaften und SWCNTs metallische oder halbleitende Eigenschaften auf, abhängig von ihrer Struktur, die durch den Chiralitätsindex (n, m)26 gekennzeichnet ist. SWCNTs mit halbleitenden Eigenschaften wurden als thermoelektrische Materialien verwendet27,28,29,30,31. Die Leistung von SWCNTs ist der von Bi2Te3 unterlegen, aber SWCNTs weisen hervorragende Eigenschaften auf, darunter Flexibilität, Hitzebeständigkeit und Ungiftigkeit. Daher haben viele Forscher versucht, die thermoelektrische Leistung von SWCNTs32,33,34,35,36 zu verbessern.

Ein günstiger Ansatz zur Verbesserung der thermoelektrischen Leistung ist die Herstellung von Nanokompositen auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und halbleitenden SWCNTs37,38,39. Jin et al. berichteten über ein flexibles thermoelektrisches Material, das aus hochgeordneten Bi2Te3-Nanokristallen besteht, die in einem SWCNT-Netzwerk verankert sind31. Hosokawa und Takashiri und Yabuki et al. entwickelten Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs durch Tropfengießen und anschließendes thermisches Tempern40,41. Ein Schlüsselfaktor für die Steigerung der thermoelektrischen Leistung von Nanokompositen ist die Qualität der SWCNTs. So wie synthetisierte SWCNTs (ursprüngliche SWCNTs) weisen viele Arten von Strukturen mit unterschiedlichen Längen und Chiralitäten auf42,43. Wenn die optimalen SWCNTs mit geeigneten Strukturen ausgewählt werden, kann die thermoelektrische Leistung von Nanokompositfilmen auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs weiter verbessert werden.

In dieser Studie wird eine Ultrazentrifugation zur Auswahl von SWCNTs durchgeführt. Es ist bekannt, dass die Ultrazentrifugation SWCNTs anhand ihrer Länge und Chiralität auf skalierbare Weise auswählt44,45,46,47. Bi2Te3-Nanoplättchen werden durch Solvothermalsynthese hergestellt. Die Dispersionslösung wird mit den ausgewählten SWCNTs und Bi2Te3-Nanoplättchen gebildet, und die Nanokompositfilme werden auf einer flexiblen Folie unter Verwendung der Lösung durch Tropfengießen gebildet, was ein einfaches und kostengünstiges Nassverfahren ist. Zum Vergleich werden makellose SWCNTs zur Bildung von Nanokompositfilmen verwendet. Die Struktur und die thermoelektrischen Eigenschaften der Nanokompositfilme werden analysiert und die Wirksamkeit der Auswahl von SWCNTs bewertet.

Ein schematisches Diagramm des Herstellungsprozesses flexibler Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs ist in Abb. 1 dargestellt. Die Bi2Te3-Nanoplättchen wurden mithilfe einer Solvothermalmethode synthetisiert. Der detaillierte Versuchsaufbau wurde in früheren Berichten ausführlich beschrieben21,48. Kurz gesagt bestand das System aus einem Edelstahlautoklaven mit eingebautem Teflonbehälter, einer Heizplatte mit Magnetrührer und Heizblöcken. Die Vorläuferlösung und der Rührstab wurden in einen Autoklaven mit einem Innenvolumen von 50 cm3 gegeben. Die verwendeten Lösungsmittel waren Bi2O3 in Analysequalität (Reinheit 99,9 %, Fujifilm Wako Co.), TeO2 (Reinheit 99,9 %, Kojundo Chemical Laboratory), Ethylenglykol (Reinheit 99,5 %, Fujifilm Wako Co.), Polyvinylpyrrolidon (PVP) (Reinheit 99,9). %, Fujifilm Wako Co., K30, Ms ~ 40.000) und Natriumhydroxid (NaOH) (Reinheit > 97,0 %, Fujifilm Wako Chemical Co.) ohne weitere Reinigung. Bi2Te3-Nanoplättchen wurden nach dem folgenden Verfahren hergestellt: 0,4 g PVP wurden in Ethylenglykol (18 ml) gelöst, gefolgt von der Zugabe von Bi2O3 (20 mM), TeO2 (70 mM) und 2 ml NaOH-Lösung (5,0 M). ). Die resultierende Vorläuferlösung wurde dann in einem Autoklaven versiegelt. Der Autoklav wurde dann erhitzt und 4 Stunden lang bei 200 °C gehalten, wobei bei 500 U/min gerührt wurde. Nach der Synthese ließ man die Produkte auf natürliche Weise auf unter 70 °C abkühlen. Die Produkte wurden dann durch Zentrifugation gesammelt und mehrmals mit destilliertem Wasser und absolutem Ethanol gewaschen. Abschließend wurden die Produkte 24 Stunden lang unter Vakuum bei 60 °C getrocknet.

Herstellungsprozess flexibler Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und ausgewählten SWCNTs mittels Ultrazentrifugation.

Als SWCNTs wurden Super-Growth Carbon Nanotubes (SGCNTs) (ZEONANO SG101, Reinheit > 99 %, ZEON) verwendet. Die Dispersionslösung wurde durch Zugabe von 0,5 Gew.-% SGCNT-Pulver in 6 ml Ethanol hergestellt und anschließend 45 Minuten lang mit einem Ultraschallhomogenisator (Emerson SFX25) bei 20 W homogen dispergiert. Als Tensid wurden 2 ml einer Natriumdodecylbenzolsulfonat (SDBS)-Standardlösung (Fujifilm Wako Co.) zur Dispersionslösung gegeben, gefolgt von 30-minütigem Rühren bei 500 U/min mit einem Rührer (AZ-1 Corporation DP-1L). . Die Dispersionslösung (3 ml) wurde in ein Zentrifugenröhrchen gegeben und die Ultrazentrifugation wurde 1 Stunde lang bei einer Rotationsgeschwindigkeit von 46.000 U/min (durchschnittliche Kraft von 88.000 g) durchgeführt. Der Gewichtsanteil der SWCNTs in der überstehenden Schicht betrug etwa 10 % der anfänglichen Menge der in der Lösung verwendeten SWCNTs.

Die Prozessbedingungen zur Herstellung der Nanokompositfilme wurden auf der Grundlage unseres vorherigen Berichts40 festgelegt. Nach der Ultrazentrifugation wurden 1 ml von der Oberseite der Lösung und 1 ml von der Unterseite extrahiert und 10 mg Bi2Te3-Nanoplättchen zu jeder Lösung hinzugefügt. Die Lösung wurde dann mithilfe einer Metallwand auf ein Polyimidsubstrat getropft. Die Nanokompositfilme waren 22 mm lang und 12 mm breit und hatten eine Dicke von etwa 2 μm. Nach dem Trocknen der Nanokompositfilme an der Luft wurden sie bei 250 °C thermisch getempert, um restliche Lösungsmittel in den dünnen Filmen zu verdampfen und die Bi2Te3-Nanoplatten und SWCNTs vollständig zu verbinden. Ein Heizofen wurde bei Atmosphärendruck mit einer Mischung aus Ar (95 %) und H2 (5 %) gefüllt. Die Temperatur wurde 1 Stunde lang bei 250 °C gehalten. Nach dem thermischen Glühen konnten die Proben im Ofen auf natürliche Weise auf unter 70 °C abkühlen. Die Flexibilität der Nanokompositfolien wurde mithilfe des Biegetests bestätigt. Um die Wirkung der Ultrazentrifugation zu bewerten, wurden Nanokompositfilme aus Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs ohne Ultrazentrifugation, d. h. mit reinen SWCNTs, unter den gleichen Herstellungsbedingungen hergestellt.

Die genaue Struktur der Bi2Te3-Nanoplättchen wurde mithilfe hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) (JEOL JEM-ARM200F) und selektiver Elektronenbeugung (SAED) bei einer Beschleunigungsspannung von 200 kV analysiert. Die Phasenreinheit und Kristallstruktur der Nanoplättchen wurden durch Röntgenbeugung (XRD) (D8 ADVANCE) unter Verwendung von Cu-Kα-Strahlung (λ = 0,154 nm, mit 2θ im Bereich von 10° bis 80°) charakterisiert. Die atomare Zusammensetzung der Nanoplättchen wurde mit einem Elektronensonden-Mikroanalysator (EPMA, Shimazu, EPMA-1600) bestimmt und mit dem mit dem EPMA-1610-Gerät gelieferten ZAF4-Programm kalibriert.

Die Kristallinität und Eigenschaften der SWCNTs wurden mittels Raman-Spektroskopie mit einer Laserquellenwellenlänge von 532 nm (XploRA HORIBA) charakterisiert. Die Morphologien der Nanokompositfilme aus Bi2Te3-Nanoplatten und SWCNTs wurden mithilfe der Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (Hitachi S-4800) untersucht. Die genaue Morphologie und Struktur der SWCNTs wurden mittels hochauflösender TEM (JEOL JEM-2100F) bei einer Beschleunigungsspannung von 200 kV analysiert. Die elektrischen Leitfähigkeiten (σ) der Proben in der Ebene wurden bei 300 K unter Verwendung einer Vierpunktsondenmethode (Napson RT-70V) gemessen. Die Seebeck-Koeffizienten (S) der Proben in der Ebene wurden bei 300 K49,50,51 gemessen. Ein Ende der Folie war mit einem Kühlkörper und das andere Ende mit einer Heizung verbunden. Zwei K-Typ-Thermoelemente mit einem Durchmesser von 0,1 mm, die im Abstand von 13 mm angeordnet waren, wurden nahe der Mitte der dünnen Filme gedrückt. Der Temperaturunterschied zwischen den Thermoelementen wurde zwischen 1 und 4 K variiert und die Thermospannung wurde in Abständen von 1 K aufgezeichnet. Der Seebeck-Koeffizient wurde anhand der VK-Steigung unter Verwendung einer linearen Näherung geschätzt. Der In-Plane-Leistungsfaktor (σS2) wurde aus der experimentell gemessenen elektrischen Leitfähigkeit und dem Seebeck-Koeffizienten ermittelt.

Ein TEM-Bild einer typischen Bi2Te3-Nanoplatte ist in Abb. 2a dargestellt. Die Bi2Te3-Nanoplättchen wiesen eine regelmäßige sechseckige Form mit einer ungefähren lateralen Größe von 1–2 μm auf. Die Nanoplättchen waren ausreichend dünn (weniger als 50 nm), dass die Überlappung der Nanoplättchen beobachtet werden konnte. Das im Einschub von Abb. 2a gezeigte SAED-Muster wurde auf die [00l]-Zonenachse von rhomboedrischem Bi2Te3 indiziert, was darauf hinweist, dass die Nanoplatte einkristallin war. Das hochauflösende TEM-Bild (HRTEM) im Einschub von Abb. 2a zeigt, dass die Gitterränder mit einem Abstand von 0,21 nm ebenfalls strukturell gleichmäßig waren, was gut mit dem d-Wert der (110)-Rhomboederebenen übereinstimmt Bi2Te3. Die Phasenreinheit und Kristallstruktur der Bi2Te3-Nanoplättchen wurden mittels XRD-Analyse untersucht, wie in Abb. 2b dargestellt. Die in den XRD-Mustern der Nanoplättchen beobachteten Peaks wurden dem Standardbeugungsmuster von Bi2Te3 (JCPDS 15-0863) zugeordnet. Die Hauptpeaks wurden in den c-Achsen-orientierten Ebenen (00l), (015) und (1010) beobachtet. Das mittels EPMA-Analyse bestimmte Atomverhältnis der Nanoplättchen (Te/(Bi + Te)) betrug 60,6 Atom-%, was sehr nahe am stöchiometrischen Verhältnis von 60,0 Atom-% lag. Darüber hinaus wurde in der EPMA-Analyse Sauerstoff nachgewiesen, was entweder auf die Adsorption von Sauerstoffmolekülen auf der Nanoplättchenoberfläche oder auf die Bildung natürlicher Oxidschichten hinweist.

(a) TEM-Bild von Bi2Te3-Nanoplättchen, hergestellt durch Solvothermalsynthese. Die Einschübe zeigen das HRTEM-Bild und das SAED-Muster. (b) Röntgenbeugungsmuster der Bi2Te3-Nanoplättchen.

Die Raman-Spektren der SWCNTs in der oberen und unteren Lösung sind in Abb. 3 dargestellt. Zum Vergleich sind in der Abbildung die Raman-Spektren der SDBS dargestellt. Die Raman-Spektren der SWCNTs in der oberen Lösung enthielten die Peaks der SWCNTs und SDBS, wohingegen die der SWCNTs in der unteren Lösung nur die Peaks der SWCNTs zeigten, obwohl der Reinigungsprozess der SWCNTs nach der Ultrazentrifugation derselbe war die oberen und unteren Lösungen. Dies weist darauf hin, dass die SDBS-Moleküle in der oberen Lösung fester an der SWCNT-Oberfläche befestigt waren. Das Intensitätsverhältnis der G- und D-Banden, IG/ID, das die Kristallinität der SWCNTs zeigt, betrug 1,1 bzw. 1,3 für die SWCNTs in der oberen bzw. unteren Lösung. Daher variierte die Kristallinität der SWCNTs zwischen der oberen und unteren Lösung nicht wesentlich. Im Einschub von Abb. 3 zeigten die SWCNTs in der oberen und unteren Lösung mehrere Peaks im Radialatmungsmodus (RBM) im Bereich von 100–400 cm−1, was darauf hindeutet, dass SWCNTs mit unterschiedlichen Chiralitätsverteilungen und Durchmessern existierten. Folglich wurden Kristallinität, Chiralitätsverteilung und Durchmesser der SWCNTs nicht durch Ultrazentrifugation ausgewählt.

Raman-Spektren von SWCNTs in der oberen und unteren Lösung. Der Einschub zeigt eine detaillierte Analyse der RBM-Moden im Bereich von 100 bis 400 cm-1.

Abbildung 4 zeigt SEM-Bilder der Oberflächenmorphologien der Nanokompositfilme mit Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs, die an verschiedenen Positionen in der oben genannten Lösung erhalten wurden. Zum Vergleich ist in Abb. 4a das REM-Bild des Nanokompositfilms mit makellosen SWCNTs dargestellt. Regelmäßige hexagonale Bi2Te3-Nanoplättchen mit einem durchschnittlichen Durchmesser von etwa 1 μm waren relativ gut ausgerichtet. Es gab Schwankungen im Durchmesser der SWCNT-Bündel und der beobachtete maximale Durchmesser betrug etwa 100 nm. Die SWCNT-Bündel wurden mit HRTEM beobachtet, wie im Einschub von Abb. 4a gezeigt. Aufgrund der ungleichmäßigen Verteilung der SWCNT-Bündel waren die Positionen, an denen Nanoplättchen verbunden werden konnten, begrenzt. Bei Verwendung der SWCNTs in der oberen Lösung (Abb. 4b) waren die Bi2Te3-Nanoplättchen relativ gut in der Richtung in der Ebene ausgerichtet. Die Durchmesser der SWCNT-Bündel waren deutlich kleiner als die der ursprünglichen SWCNT-Bündel, wie in Abb. 4a dargestellt. Dies weist darauf hin, dass die SWCNT-Bündel durch Ultrazentrifugation entwirrt wurden, was durch das HRTEM-Bild im Einschub von Abb. 4b deutlich wird. Viele dünne und lange SWCNTs wurden gleichmäßig an den Bi2Te3-Nanoplättchen befestigt. Da die SWCNTs länger waren als die Nanoplättchen, verbanden die SWCNTs die umgebenden Nanoplättchen. Die Position der gelben Pfeile in der Abbildung zeigt die typischsten SWCNTs. Bei Verwendung der SWCNTs in der unteren Lösung (Abb. 4c) wurden dünne SWCNTs auf der Oberfläche der Nanoplättchen beobachtet und die SWCNTs verbanden die umgebenden Nanoplättchen. Der Durchmesser der SWCNTs in der unteren Lösung war vergleichbar mit dem der SWCNTs in der oberen Lösung, was im HRTEM-Bild im Einschub von Abb. 4c beobachtet wurde.

REM-Aufnahme von Nanokompositfilmen auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und verschiedenen SWCNTs. Die Einschübe zeigen die HRTEM-Bilder jedes SWCNT. (a) Unberührte SWCNTs, (b) SWCNTs in der oberen Lösung und (c) SWCNTs in der unteren Lösung.

Die thermoelektrischen Eigenschaften der Nanokompositfilme sind in Tabelle 1 dargestellt. Die elektrische Leitfähigkeit des Films mit SWCNTs aus der oberen Lösung betrug 370 S/cm und war damit etwa sechsmal höher als die des Films mit SWCNTs aus der unteren Lösung. Der eindeutige Mechanismus konnte nicht identifiziert werden. Eine mögliche Erklärung ist jedoch, dass die SWCNTs in der oberen Lösung fest mit dem restlichen Tensid beschichtet waren, wie in Abb. 3 gezeigt, und dass das restliche Tensid zu einer starken Verbindung zwischen den SWCNTs und den Nanoplättchen beitrug52. Folglich wurde angenommen, dass Natriumionen in den SDBS-Tensiden die elektrische Leitfähigkeit erhöhen. Die detaillierte Analyse des Mechanismus soll künftig mithilfe einer Molekulardynamiksimulation erfolgen. Die elektrische Leitfähigkeit des Films mit unberührten SWCNTs war ebenfalls gering, möglicherweise weil der Strompfad aufgrund der ungleichmäßigen Verteilung der SWCNT-Bündel eingeschränkt war. Der Seebeck-Koeffizient des Films mit SWCNTs aus der oberen Lösung zeigte eine n-Typ-Charakteristik und einen Wert von –131 μV/K, was etwa 10 % höher war als der der Filme mit SWCNTs aus der unteren Lösung und makellosen SWCNTs. Die Phänomene traten aufgrund des abnehmenden Kontaktwiderstands zwischen den SWCNTs und den Nanoplättchen auf. Der Leistungsfaktor des Films mit SWCNTs aus der oberen Lösung betrug 6,3 μW/(cm K2), was etwa achtmal höher war als der der Filme mit SWCNTs aus der unteren Lösung und makellosen SWCNTs, hauptsächlich aufgrund des deutlichen Anstiegs der elektrischen Leistung Leitfähigkeit. Infolgedessen kann der Leistungsfaktor durch die Durchführung einer Ultrazentrifugation mit dem SDBS-Tensid zur Auswahl der SWCNTs erheblich verbessert werden. Die thermoelektrischen Eigenschaften flexibler Nanokompositfilme wurden mit denen von flexiblen Nanokompositfilmen verglichen, über die in der Literatur berichtet wird. Der Leistungsfaktor der Nanokompositfilme aus Bi2Te3-Nanoplättchen/SWCNTs (oben) war höher als der des Nanokompositfilms mit SWCNTs unter Verwendung ähnlicher Nassprozesse und mit reduzierten Graphenoxid-Nanoblättern (rGO)53,54,55. Allerdings war der Spitzenwert in dieser Studie niedriger als der Wert (18,4 μW/(cm⋅K2)) eines flexiblen Nanokompositfilms unter Verwendung eines Sputterverfahrens (Trockenverfahren), möglicherweise weil hochorientierte Nanoplättchen erhalten wurden31. Daher wurde die Auswahl von SWCNTs mittels Ultrazentrifugation durchgeführt mit einem Tensid verbesserte die thermoelektrische Leistung durch eine einfache und kostengünstige Methode. Um die Leistung weiter zu steigern, besteht eine wirksame Möglichkeit darin, die Ausrichtung der Nanoplättchen durch Optimierung des Prozesses zu verbessern.

Um die thermoelektrische Leistung von Nanokompositfilmen auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und SWCNTs zu verbessern, wurde Ultrazentrifugation zur Auswahl geeigneter SWCNTs eingesetzt. Nach der Ultrazentrifugation wurde die Dispersionslösung in zwei Teile geteilt, den oberen und den unteren, und jeder Teil wurde getrocknet. Die SWCNTs aus jedem Teil wurden mit Bi2Te3-Nanoplättchen in Ethanol gemischt und flexible Nanokompositfilme wurden durch Tropfengießen auf einer Polyimidfolie hergestellt. Der mit SWCNTs aus der oberen Lösung hergestellte Nanokompositfilm zeigte eine höhere elektrische Leitfähigkeit als die Nanokompositfilme mit SWCNTs aus der unteren Lösung und SWCNTs ohne Ultrazentrifugation. Dieses Phänomen trat möglicherweise auf, weil das restliche Tensid zu einer starken Verbindung zwischen den SWCNTs und den Nanoplättchen beitrug. In zukünftigen Arbeiten werden mehrere andere Ansätze weiter untersucht, um den Mechanismus abzuleiten. Der Leistungsfaktor betrug 6,3 μW/(cm K2), was zeigt, dass es sich um eine der leistungsstärksten flexiblen Nanokompositfolien handelte. Daher zeigte diese Studie eine Verbesserung der thermoelektrischen Leistung von Nanokompositfilmen durch die Auswahl von SWCNTs mittels Ultrazentrifugation mit einem Tensid. Die Ergebnisse dieser Studie können die Anwendung von Nanokompositfilmen in TEGs zur Bereitstellung selbsttragender Stromversorgungen für IoT-Geräte unterstützen. Weitere Forschungen sollten sich auf die Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit unter Beibehaltung eines hohen Seebeck-Koeffizienten konzentrieren.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Studie wurde teilweise von JSPS KAKENHI (Fördernummer: 20H02576) und der Geschäftsentwicklung gemeinsamer Forschung in Industrie und Wissenschaft in der Stadt Hiratsuka und der Kanto Yakin Kogyo Corporation unterstützt. Die Autoren danken H. Uchida von der Zeon Corporation, E. Shindo von der Tokyo City University, N. Kojima, K. Tomita und M. Morikawa von der Tokai University für die experimentelle Unterstützung.

Abteilung für Materialwissenschaften, Tokai-Universität, Hiratsuka, Kanagawa, 259-1292, Japan

Tomoyuki Chiba, Hayato Yabuki und Masayuki Takashiri

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TC: Untersuchung, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. HY: Konzeptualisierung, Untersuchung, Visualisierung. MT: Ressourcen, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Betreuung, Finanzierungseinwerbung.

Korrespondenz mit Masayuki Takashiri.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die Originalautor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Chiba, T., Yabuki, H. & Takashiri, M. Hohe thermoelektrische Leistung flexibler Nanokompositfilme auf Basis von Bi2Te3-Nanoplättchen und Kohlenstoffnanoröhren, ausgewählt durch Ultrazentrifugation. Sci Rep 13, 3010 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30175-0

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Eingegangen: 05. Juni 2022

Angenommen: 17. Februar 2023

Veröffentlicht: 21. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30175-0

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